Junstrom fue miembro fundador de Lynyrd Skynyrd. Tocó el bajo en la banda desde 1964 hasta 1971.
En 1965, Ronnie Van Zant reunió a los 5 Nobles, que incluían a los guitarristas Gary Rossington y Allen Collins, el baterista Bob Burns y el bajista Larry Junstrom, en la foto a la izda. Tras dejarse crecer el pelo, un maestro de gimnasia de la escuela secundaria llamado Leonard Skinner les colocó un suspensos a todos los miembros del clan. Resolvieron el problema mudándose a una cabaña en Green Cove Springs, al sur de Jacksonville. Allí escribieron canciones, aprendieron a tocar juntos y cambiaron su nombre en 1969 de The One Percent a Lynyrd Skynyrd, una referencia intencionadamente mal escrita a su antiguo enemigo. Junstrom fue sustituido en 1971 por Leon Wilkeson, por lo que Junstrom ya no estaba cuando la banda publicó su primer álbum.
Finalmente se unió a .38 Special , formación dirigida por el hermano menor del líder de Skynyrd, Ronnie Van Zant, Donnie Van Zant, en 1976. Apareció en todos los álbumes de estudio de la banda, el último de los cuales llegó en 2004.
